01 研究背景

在過去的十年中，過渡金屬硫族化合物（TMDs）引起了科學(xué)和技術(shù)上的極大興趣，因為發(fā)現(xiàn)了單層材料中由于量子約束效應(yīng)而產(chǎn)生的直接帶隙，這與減少的電介質(zhì)屏蔽一起導(dǎo)致強束縛激子。這些層狀材料的研究涉及到與納米光子結(jié)構(gòu)的整合，如質(zhì)子和介質(zhì)腔，以實現(xiàn)弱和強耦合，低閾值發(fā)光，Purcell和單光子發(fā)射器（SPE）的量子效率增強，以及與周期性結(jié)構(gòu)中的集體共振的耦合。在之前的研究中，TMDs的使用僅限于單層和少層樣品，重點是將二維半導(dǎo)體的發(fā)射光耦合到不同材料系統(tǒng)的共振和空穴模式。

02 研究內(nèi)容

本研究利用這些特性來制造WS2雙柱納米天線，通過晶體結(jié)構(gòu)的各向異性來實現(xiàn)各種幾何形狀。研究中使用暗場光譜學(xué)，揭示了多個米氏共振，并將其與WSe2單層膜耦合。研究工作將Se2單層光致發(fā)光與之相聯(lián)系，并實現(xiàn)了Purcell增強，在二聚體間隙為150nm的情況下，熒光增加的系數(shù)高達(dá)240。研究引入了原子力顯微鏡進(jìn)行重新定位和旋轉(zhuǎn)二聚體納米天線的后加工步驟，實現(xiàn)了小至10 5 nm的間隙，這使得大量的潛在應(yīng)用成為可能，包括單光子發(fā)射器的強Purcell增強和光學(xué)捕獲，研究結(jié)果突出了使用過渡金屬硫族化合物進(jìn)行納米光子學(xué)研究的優(yōu)勢，探索其特性所帶來的應(yīng)用。

03 圖文速遞

圖1.WS2納米天線的制造過程。

圖2.單層Se2在WS2六方二聚體納米天線上的PL發(fā)射增強。

本研究將納米天線結(jié)構(gòu)圖案化為薄的WS2晶體。研究工作將25-500nm厚的WS2薄片剝離到SiO2基底上，并利用既定的納米制造技術(shù)，如電子束光刻（EBL）和反應(yīng)離子蝕刻（RIE）來定義具有納米級間隙的亞微米級納米天線。觀察到，WS2可以有選擇地制造成圓形、方形或六邊形的幾何形狀，其邊緣和頂點可能是原子級的，這取決于所用的蝕刻配方。單（單體）和雙（二聚體）納米柱諧振器的暗場光譜顯示了幾何米氏共振，將其與有限差分時域（FDTD）模擬進(jìn)行比較。該研究將Se2單層轉(zhuǎn)移到一個制造的二聚體納米天線陣列上，與來自平坦的SiO2區(qū)域的發(fā)射相比，觀察到結(jié)構(gòu)上的光致發(fā)光增強系數(shù)超過240。并且觀察到與二聚體軸對齊的偏振依賴性PL發(fā)射和壽命縮短了近2倍，證實了Se2單層發(fā)射與納米天線的光子共振的耦合，并產(chǎn)生了1.85的Purcell系數(shù)下限。

圖3. 二聚體納米天線的AFM重新定位。

隨后，研究中利用接觸模式原子力顯微鏡（AFM）作為后加工步驟，重新定位二聚體納米天線間隙，實現(xiàn)了10 5nm的間隙。進(jìn)一步對利用二聚體納米天線來提高單光子發(fā)射率的可行性進(jìn)行了數(shù)值研究。

圖4. 單光子發(fā)射的電場熱點模擬和Purcell增強。

同時模擬了電場限制以及定位在二聚體納米天線模式熱點處的SPE的Purcell因子，其間隙尺寸小于20nm，可以稱之為超小。與真空相比，這些模擬產(chǎn)生了>103的電場強度增強，六邊形和方形幾何形狀的Purcell系數(shù)為>150。

圖5. 使用WS2六邊形納米天線的納米顆粒光學(xué)俘獲模擬。

隨后，對使用具有超小間隙的WS2二聚體納米天線進(jìn)行光學(xué)誘捕的前景進(jìn)行了數(shù)值探索。對于實驗中實現(xiàn)的最小的二聚體間隙，研究中計算出對膠體量子點（QDs）的電場熱點的吸引力>350 fN，對聚苯乙烯的吸引力>70 fN。本研究對TMD材料光子諧振器的實驗和數(shù)值研究探索了不同的輻射速率增強和光學(xué)捕獲方法，這可為各種應(yīng)用（包括量子計算和通信）制造Purcell增強型SPE提供可擴展路線思路。

04 文章鏈接

文章鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c00802